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金屬玻璃電解水催化劑研究取得進展

發(fā)布時間:2016-10-27 瀏覽量:1216 來源:科學(xué)網(wǎng)
  開發(fā)新型可再生清潔能源是當前材料領(lǐng)域關(guān)注的焦點問題。氫氣,由于極高的質(zhì)量能量密度、產(chǎn)物無污染等優(yōu)勢成為了極具潛力的可替代清潔能源,而利用高性能催化劑實現(xiàn)低能耗的水分解制氫是當前獲得氫能源的主要手段之一。如何提高催化劑的性能,包括催化活性及其長期穩(wěn)定性是影響氫能源應(yīng)用的關(guān)鍵問題之一。迄今為止,已知的高催化活性的材料體系,包括商用的Pt/C催化劑多以晶態(tài)結(jié)構(gòu)為主體,由于其特征高活性位點和單一的亞穩(wěn)局域結(jié)構(gòu)有關(guān),因而很難解決其長期穩(wěn)定性問題。中國科學(xué)院物理研究所研究員汪衛(wèi)華研究組與中國科學(xué)院北京納米能源與系統(tǒng)研究所研究員孫春文課題組及北京計算科學(xué)研究中心青年千人計劃研究員管鵬飛課題組合作,研究發(fā)現(xiàn)Pd基非晶態(tài)合金(又稱金屬玻璃metallic Glass,MG)作為電化學(xué)分解水的催化劑,不僅表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,并且具備獨特的自穩(wěn)定性。金屬玻璃是通過快速冷卻高溫熔體形成的合金材料,其獨特的微觀結(jié)構(gòu),即短程、中程有序而長程無序的原子排列,使得金屬玻璃具有不同于晶態(tài)合金的獨特性能,如高強度、高彈性、耐蝕性及軟磁特性等,因而在一些高科技材料領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。Pd基金屬玻璃作為催化材料具有優(yōu)異、獨特的性能,可能是潛在功能催化材料。
 
  該研究工作主要由博士研究生胡遠超、曹乘榕,碩士研究生王義智及博士蘇銳共同完成。他們選用具有優(yōu)異玻璃形成能力的合金體系——Pd40Ni10Cu30P20非晶條帶作為電化學(xué)分解水的催化材料。基于實驗與理論模擬相結(jié)合的研究模式,探索了該材料的催化活性及其穩(wěn)定性,揭示了其微觀機理。研究發(fā)現(xiàn),該材料具有可以和商用10wt%Pt/C催化劑相比擬的起始催化活性,但擁有更加優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。該金屬玻璃催化劑即使在循環(huán)了10000周之后,仍然具有較低的過電壓(圖1);更為重要的是,其催化活性具有和商用Pt/C催化劑快速衰減截然不同的先增加后緩慢衰減的趨勢,即便在使用超過4萬秒后,其效率仍然可以保持在100%左右(圖1)。與目前文獻中已經(jīng)報道的大約100種催化材料進行對比(圖2),說明該金屬玻璃的性能要優(yōu)于其中的大多數(shù)晶態(tài)催化材料,并呈現(xiàn)出獨特的自穩(wěn)定性。基于X射線光電子能譜、電化學(xué)阻抗譜分析及第一性原理計算,發(fā)現(xiàn)金屬玻璃表面豐富的局域結(jié)構(gòu)與化學(xué)不均勻性及其演化是其優(yōu)異性能的微觀結(jié)構(gòu)起源。第一性原理計算進一步表明,金屬玻璃表面具有豐富的與局域化學(xué)元素分布相關(guān)的高活性位點(圖3,自由能?GH趨近0),而在催化反應(yīng)過程中發(fā)生的選擇性去合金化,使得反應(yīng)初期(Ni,P元素的減少)材料表面高活性位點的比例增加,進而呈現(xiàn)出催化活性上升的趨勢;另一方面,金屬玻璃表面本征的不均勻性造就的豐富高活性位點類型,與晶態(tài)材料較單一的活性位點類型相比,具有減緩性能衰減的優(yōu)勢。

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